中国科学手艺年夜学国度同步辐射尝试室和火警科学国度重点尝试室王占东传授研究团队在燃烧源生成碳质颗粒物研究中获得主要冲破。他们利用搭建的同步辐射真空紫外光电离质谱尝试平台,在共振不变自在基气相反映中不雅测到一系列共价团簇中心体,揭露了共振不变自在基对颗粒物资量增加的感化,相干功效以“Direct Observation of Covalently Bound Clusters in Resonantly Stabilized Radical Reaction and Implications for Carbonaceous Particle Growth”为题在5月6日颁发在国际闻名学术期刊《美国化学会志》上。 碳质颗粒物是交通排放、工业排放、燃烧等进程发生的由碳元素构成的细小颗粒,能够被人体吸入并深切到肺部,致使呼吸系统疾病和血汗管疾病等。碳质颗粒物还能够在年夜气中构成雾霾,影响空气质量。另外,碳质颗粒物在策动机燃烧进程中发生,构成所谓的积碳,会干扰策动机的一般燃烧进程,致使其效力降落,同时还会增添燃油的耗损。更加严峻的是,积碳还可能对策动机的要害部件形成侵害,影响其机能和寿命。是以,揭露碳质颗粒物的构成机理,理解碳质颗粒物的根基化学进程,有助在为按捺碳质颗粒物的生成和下降排放供给理论指点。 共振不变自在基(RSR)是燃烧生成的碳质颗粒物中检测到的一类非凡的自在基,这类自在基经由过程电子非局域化取得更高不变性和更长命命,在颗粒物资量增加中饰演侧重要的脚色。因为尝试手段的限制,对RSR反映机理的研究首要集中在初始的反映路径,对RSR若何实现颗粒物资量增加,没有间接的尝试证据。针对这一问题,王占东研究团队在合肥光源原子与份子物理线站搭建了超声份子束取样−宽质量规模、高质量分辩、高活络同步辐射真空紫外光电离质谱尝试平台(质量分辩率约5000,检测限约0.1 ppm,探测质量规模2-1000 Da),并经由过程在高温−低压活动管反映器中零丁制备典型RSR来引诱反映,避免了火焰复杂反映的干扰(图1)。 图1. 国度同步辐射尝试室原子与份子物理线站搭建的用在研究气相份子反映的同步辐射真空紫外光电离质谱尝试平台。 尝试中不雅测到一系列有纪律增加的共价团簇中心体。连系量化计较,发觉氢原子提取和屡次RSR加成鞭策了共价团簇的构成和快速增加(图2)。这些团簇慢慢脱氢发生年夜尺寸的peri-condensed缩合芳烃和多环芳烃自在基,而且构成白色烟雾状的碳质颗粒。这类共价团簇慢慢脱氢机制(PHLCBC)说明了共振不变自在基、共价团簇和peri-condensed缩合芳烃之间的主要关系,桥接了小尺寸气相自在基中心体与年夜尺寸纳米碳颗粒(图3)。该研究无望为碳质颗粒物多标准摹拟供给主要思绪,并指点碳质纳米材料的合成、揭露火焰中富勒烯团簇的构成机制和新型结焦按捺剂的开辟等。图2. 尝试探测到的RSR自在基反映发生的共价团簇和演变产品。图3. 共价团簇的构成和布局演进示企图 中国科学手艺年夜学国度同步辐射尝试室博士生王红为本工作第一作者,中国科学手艺年夜学官觊文特任高级项目师、中国科学手艺年夜学王占东传授等为该论文配合通信作者。该项研究工作获得了国度重点研发打算青年科学家项目、国度天然科学基金委等科研项目标撑持。(国度同步辐射尝试室、火警科学国度重点尝试室、科研部